Modelovanie chémie cézia, kadmia, molybdénu a jódu

Abstrakt: 

Získanie presných molekulových dát pre chemické procesy ťažko dostupné pre experiment.  Molekulové modelovanie je zamerané na štúdium spektrálnych vlastností molekúl/klastrov, na popis medzimolekulových interakcií a reaktivity zlúčenín obsahujúcich cézium, kadmium, molybdén a jód. Molekulové dáta budú slúžiť ako podklad pre bezpečnostný manažment štiepnych reaktorov a pre vývoj niektorých častí fúzneho reaktora.

Submitted by Ivan Černušák on Pi, 01/08/2016 - 13:41
Spoluriešitelia: 
Michal Novotný
Sarah Khanniche
Katarina Sulkova
Tomáš Bučko
Odbor: 
teoretická a počítačová chémia
Vedecká časť: 

Ciele projektu "Modelovanie atmosférickej chémie cézia, kadmia, molybdénu a jódu"

  1. Cs@surface: Výpočty nekovalentných interakcií atomárneho cézia a Cs+ na modelovom povrchu čistého molybdénu a na Mo-povrchu dopovaného atómami Cs a/alebo atómami prechodných kovov. Výpočty sú zamerané na predpovede výstupnej práce (ionizačnej energie) cézia chemi-sorbovaného na modelovom povrchu kovu pre potreby projektu WP - HCD-D3.2.1-01-03 Heating and Current Drive v rámci konzorcia Eurofusion (ref.# 633053) Horizon 2020.
  2. Cadmiun chemistry: Výpočty vlastností, interakcií a energetiky komplexov kadmia s jódom a céziom. Tvorba metastabilných zlúčenín kadmia a popis jej termo-kinetických parametrov sú zaujímavé pre francúzskeho partnera vo výskumnom centre Cadarache a na Université Lille v rámci slovensko-francúzskej spolupráce zameranej na modelovanie chemických procesov v jadrovom reaktore, ktoré sú ťažko dostupné pre experiment.
Socioekonomický a technologický dopad: 

Prínosy

  1. Výsledky modelovania v časti Cs@surface budú využité jednak do databázy molekulových dát pre Eurofusion konzorcium a jednak pre optimalizáciu modulu použitého pre nahrievanie plazmy v reaktoroch ITER a DEMO.
  2. Výsledky modelovania v časti Cadmiun chemistry budú  využité pri kalibrácii termo-kinetických parametrov softvérového systému ASTEC/SOPHAEROS na simuláciu chemických reakcií v prípade núdzových situácií v primárnom a sekundárnom okruhu štiepneho reaktora.

 

Technická časť: 
  1. Pre časť Cs@surface plánujeme použiť programové balíky MOLCAS, VASP a CP2K. Pre VASP a CP2K máme otestované dobré škálovanie s počtom procesorov v rozsahu 32-128 a po konzuláciách s vývojármi týchto programov plánujeme testovať masívnejšiu pralelizáciu.
  2. Pre časť Cadmiun chemistry plánujeme použiť programové balíky Gaussian09, MOLPRO, MOLCAS. Predpokladáme úspešné vyriešenie licenčných otázok/problémov spojených s inštaláciou programov Gaussian09, MOLPRO, MOLCAS. Z technického hľadiska je pre nás optimálny klaster vo výpočtovom centre Žilina, pretože uvedené výpočty vyžadujú rozsiahly lokálny skrečový disk.
Prepojenie s grantovými úlohami: 
WP - HCD-D3.2.1-01-03 Small scale studies on negative ion sources, concept development, optimization and studies on alternative to the caesiated sources
Spolufinancovanie: 
2 500.00
Výstupy: 
Dosiaľ sme publikovali k uvedenej téme nasledovné súvisiace články: 1: Microhydration of caesium compounds: Cs, CsOH, CsI and Cs2I2 complexes with one to three H2O molecules of nuclear safety interest Author(s): Sudolska, M (Sudolska, Maria); Cantrel, L (Cantrel, Laurent); Cernusak, I (Cernusak, Ivan) Source: JOURNAL OF MOLECULAR MODELING Volume: 20 Issue: 4 Article Number: 2218 DOI: 10.1007/s00894-014-2218-4 Published: APR 2014
2: Molecular structures and thermodynamic properties of monohydrated gaseous iodine compounds: Modelling for severe accident simulation Author(s): Sudolska, M (Sudolska, Maria); Cantrel, L (Cantrel, Laurent); Budzak, S (Budzak, Simon); Cernusak, I (Cernusak, Ivan) Source: JOURNAL OF NUCLEAR MATERIALS Volume: 446 Issue: 1-3 Pages: 73-80 DOI: 10.1016/j.jnucmat.2013.11.029 Published: MAR 2014
3: Thermochemistry of small iodine species Author(s): Sulkova, K (Sulkova, K.); Federic, J (Federic, J.); Louis, F (Louis, F.); Cantrel, L (Cantrel, L.); Demovic, L (Demovic, L.); Cernusak, I (Cernusak, I.) Source: PHYSICA SCRIPTA Volume: 88 Issue: 5 Article Number: 058304 DOI: 10.1088/0031-8949/88/05/058304 Published: NOV 2013
4: Ab initio study of many-body decomposition of the interaction energy in small beryllium clusters Be3-6 Author(s): Sulka, M (Sulka, Martin); Pitonak, M (Pitonak, Michal); Cernusak, I (Cernusak, Ivan); Urban, M (Urban, Miroslav); Neogrady, P (Neogrady, Pavel) Source: CHEMICAL PHYSICS LETTERS Volume: 573 Pages: 8-14 DOI: 10.1016/j.cplett.2013.04.008 Published: JUN 6 2013
5: Ab initio study of the stability of beryllium clusters: accurate calculations for Be2-6 Author(s): Sulka, M (Sulka, Martin); Labanc, D (Labanc, Daniel); Kovac, M (Kovac, Martin); Pitonak, M (Pitonak, Michal); Cernusak, I (Cernusak, Ivan); Neogrady, P (Neogrady, Pavel) Source: JOURNAL OF PHYSICS B-ATOMIC MOLECULAR AND OPTICAL PHYSICS Volume: 45 Issue: 8 Article Number: 085102 DOI: 10.1088/0953-4075/45/8/085102 Published: APR 28 2012
6: The Kinetics of the Reaction C2H5 center dot + HI -> C2H6 + I-center dot over an Extended Temperature Range (213-623 K): Experiment and Modeling By: Leplat, Nicholas; Federic, Jozef; Sulkova, Katarina; et al. ZEITSCHRIFT FUR PHYSIKALISCHE CHEMIE-INTERNATIONAL JOURNAL OF RESEARCH IN PHYSICAL CHEMISTRY & CHEMICAL PHYSICS Volume: 229 Issue: 10-12 Special Issue: SI Pages: 1475-1501 Published: 2015
7: Reactivity of CHI3 with OH Radicals: X-Abstraction Reaction Pathways (X = H, I), Atmospheric Chemistry, and Nuclear Safety By: Sudolska, Maria; Louis, Florent; Cernusak, Ivan JOURNAL OF PHYSICAL CHEMISTRY A Volume: 118 Issue: 40 Pages: 9512-9520 Published: OCT 9 2014
A príspevky v zahraničných konferenciách: 1: Calculations of cesium doped molybdenum materials for nuclear fusion applications By Michal Novotny and Ivan Cernusak 4th Conference on Theory and Applications of Computational Chemistry 2016, Seattle
Caesium hydride: MS-CASPT2 potential energy curves and absorption emission spectroscopy By: Ján Škoviera, Pavel Neogrády, Florent Louis, Michal Pitoňák, and Ivan Černušák The Journal of Chemical Physics 146, 104304 (2017); doi: 10.1063/1.4978065
On the work function of the surface Mo(0 0 1) and its temperature dependence: an ab initio molecular dynamics study By: Tomáš Bučko, Michal Novotný and Ivan Černušák J. Phys.: Condens. Matter 30 (2018) 505001 (8pp), https://doi.org/10.1088/1361-648X/aaeb76
Benchmark CCSD(T) and DFT study of binding energies in Be7−12: in search of reliable DFT functional for beryllium clusters By: Daniel Labanc, Martin Šulka, Michal Pitoňák, Ivan Černušák, Miroslav Urban and Pavel Neogrády MOLECULAR PHYSICS, 2018 VOL. 116, NO. 10, 1259-1274.
Ab initio molecular dynamics investigation of Cs adsorption on Mo(0 0 1): Beyond a single monolayer coverage By: Halima Said, Michal Novotný, Ivan Cernusak, Tomas Bucko Applied Surface Science, 2021, vol 559, art. number149822.
Theoretical Study of the Monohydration of Mercury Compounds of Atmospheric Interest By: Sonia Taamalli, Michal Pitoňák, Theodore S. Dibble, Ivan Černušák, and Florent Louis J. Phys. Chem. A 2021, 125, 5819−5828.
Relativistic calculations of AuSi+ and AuSi− By: Maria Barysz, Ivan Černušák, Vladimir Kellö Int J Quantum Chem. 2019; vol. 119, art. number e25951.